你是否想过，未来的手机可能一周只需充一次电，电动汽车的续航能力轻松突破1000公里？作为最具潜力的“下一代动力电池”，全固态电池的诞生，让这一切皆有可能。
但全固态电池有一个“卡脖子”难题：如果用储能潜力巨大的硅材料做负极，它会和固态电解质“闹矛盾”，在界面上发生持续的副反应，大量消耗锂离子，导致电池寿命急剧缩短、充电效率低下。
宁波东方理工大学助理教授夏威团队，联合甬江实验室研究员林宁团队提出一种表面卤化工程策略——给硅颗粒“穿”上一件“卤化物外套”，成功解决了硅基固态电池中硅负极与固态电解质的界面兼容性难题，显著提升了电池的可逆性与循环稳定性，为高能量密度固态电池的实用化提供了关键技术支撑。
近日，相关研究成果发表在《自然-通讯》（Nature Communications）。
硅基固态电池的核心瓶颈之一，是硅负极与硫化物固态电解质（如 Li6PS5Cl，LPSC）电解质间的界面（电）化学不兼容，并引发界面电荷传输动力学迟缓，二者协同引发严重的不可逆锂损耗，制约了硅基负极的初始库仑效率与循环稳定性。
如何通过简单可控的表面修饰策略重构硅负极表面结构，同步解决界面兼容性不佳与电荷传输迟缓的双重难题，有效抑制固体电解质界面层不稳定生长导致的锂消耗与动力学捕获锂损耗？在室温条件下，提升硅基固态电池的可逆性、循环稳定性及高负载工况适应性，成为本研究的核心问题。
本研究通过一种创新的表面卤化工程策略，显著提升了硅基负极在全固态电池中的电化学性能。其关键在于，利用三氯化铝等卤化物与硅表面非晶氧化层的自发反应，在温和条件下构建了一层兼具界面稳定与电荷传输促进功能的复合界面层——Al(Si)OCl。
该策略同步解决了硅负极与硫化物固态电解质之间的界面兼容性与电荷传输动力学两大瓶颈。通过中子深度剖析与气相色谱联用技术，研究首次实现了对锂消耗与动力学捕获锂的精准区分与定量分析。结果表明，表面卤化处理使锂消耗从9.9%降至7.5%，动力学捕获锂从1.5%大幅降低至0.1%，从而将半电池的首次库仑效率从88.4%提升至94.3%。
电化学阻抗谱与弛豫时间分布分析证实，改性后的界面电荷转移电阻显著降低，电子电导率提升超过40倍，界面阻抗保持稳定。在电化学性能方面，产物Si@AlCl₃负极展现出优异的循环稳定性：半电池在3C高倍率下循环200次，容量保持率从纯硅的14%提升至86%，平均库仑效率达99.998%。在高负载工况下，Si@AlCl3电极在5.1mA cm-2电流密度下循环500次容量保持率72%。全电池匹配三元正极，1C充放电倍率下循环200次容量保持率80%，平均库仑效率超99.95%。
该研究不仅提供了一种简单、可控、可扩展的界面重构方法，还通过多尺度表征揭示了卤化界面抑制不可逆锂损耗的双重机制，为高可逆性硅基固态电池的设计与产业化提供了重要理论与技术支撑。
宁波东方理工大学访问学者、甬江实验室博士后李皓盛为论文第一作者，宁波东方理工大学助理教授夏威和甬江实验室研究员林宁为共同通讯作者，合作团队还包括中国原子能科学研究院研究员肖才锦等。
该研究得到国家自然科学基金、浙江省重点研发计划、浙江省自然科学基金和浙江省博士后科学基金等的资助。
相关论文信息：
https://doi.org/10.1038/s41467-025-67985-x
课题组介绍 ▼
夏威
助理教授
课题组研究方向为全固态电池和中子散射技术，开发了新型反萤石结构固态电解质，参与了中子大科学装置建设。
联系方式：
wxia@eitech.edu.cn
