
温室气体甲烷和二氧化碳被视为全球气候变暖的主要推手。甲烷干重整(DRM, CH4 + CO2 → 2CO + 2H2),是将这两种气体同时转化成有用的能源产品的过程。但这一反应需要超过700℃的高温,且催化剂极易“中毒”失效,成为其走向大规模工业应用的主要障碍。
近日,宁波东方理工大学讲席教授、中国工程院外籍院士陈掌星团队,助理教授赵恒团队,联合中国科学技术大学教授熊宇杰,在这一领域取得了重大进展。他们设计出了一种全新的催化剂,不仅在温和条件下大幅提升了反应效率,还实现了长时间稳定运行,为甲烷和二氧化碳的高效资源化利用打开了全新的大门。
相关研究成果发表在《自然-通讯》(Nature Communications)。宁波东方理工大学是论文第一完成单位。
绕开“晶格氧”,新型催化剂效率与稳定性双破纪录
传统的甲烷干重整反应主要依赖金属氧化物催化剂。这些催化剂中储存着一种被称为“晶格氧”的活性氧,用来参与反应、清除积碳。但晶格氧的移动性差,用得快、补得慢。过度使用会导致催化剂结构崩塌、金属颗粒团聚,最终让催化剂迅速失活。
研究团队敏锐地抓住了这一核心症结,提出了一个大胆的设想:能否绕开晶格氧,直接利用反应中产生的活性氧物种呢?
他们成功设计并合成了一种名为 “N-Ni/NiCo@C” 的新型催化剂。该催化剂的核心创新在于,其结构中没有传统的金属氧化物晶格氧。相反,它巧妙地利用通入的二氧化碳分子在催化剂表面裂解,实时产生高活性的氧原子或羟基自由基。这些“现场制作”的活性氧物种,能够更直接、更高效地参与甲烷的活化与转化,并即时清除反应过程中可能形成的积碳,从而避免了因晶格氧耗尽而导致的失活问题。

催化剂的形貌与结构表征。课题组供图
实验结果表明,这种新型催化剂的性能令人振奋。它同时实现了高效率和高稳定性。
在相对温和的540℃和光照条件下,催化剂实现了高达52%的“光-化学能量转换效率”,这意味着它能将超过一半的输入光能,有效地转化为储存于合成气中的化学能,效率远超以往报道的大多数催化剂。
在连续运行长达200小时的测试中,催化剂活性没有出现明显下降。相比之下,传统的催化剂在相同条件下很快就因积碳和烧结而失活。这证明了其卓越的抗失活能力。

优异的光热DRM催化性能。课题组供图
“定向电子通道”助力甲烷高效转化
为何这种催化剂如此高效和稳定?研究团队通过一系列先进的表征手段揭示了背后的奥秘。催化剂由均匀分散的镍钴合金纳米颗粒构成,外面包裹着一层掺有氮原子的石墨碳层。
关键就在于这层碳和掺杂的氮原子。
氮原子与碳层、镍原子之间形成了独特的C-N-Ni配位结构。这条结构就像一条“定向电子通道”,能够将光激发产生的电子精准、快速地引导至镍钴活性位点,防止金属被氧化失活。
这条“定向电子通道”还调控了合金表面的电子分布,使得镍位点和钴位点自然产生了“功能分化”:镍位点更擅长活化甲烷,而钴位点则更擅长活化二氧化碳。这种高效的“分工协作”大大提升了整体反应效率。
研究还发现,光照不仅仅提供热量,更开启了一条全新的反应路径。在光的作用下,活化产生的氢原子会与二氧化碳反应生成关键的羧基中间体,其分解后产生的活性羟基能像“清洁工”一样,及时氧化掉可能导致积碳的中间产物,实现了反应过程中的“自我清洁”。

原子配位环境与电子结构解析。课题组供图
该研究首次报道了一种高负载量(30%)、无晶格氧参与的NiCo合金光热催化剂,通过构筑C-N-Ni配位结构实现了定向电子转移,成功解决了传统催化剂中烧结与效率的矛盾。该研究证明了利用表面活性氧物种(O*/OH*)直接氧化中间体是替代晶格氧机制的可行策略,为设计高效、稳定的光热催化体系提供了全新的视角,有望在催化、能源科学及碳中和领域产生重要影响。
宁波东方理工大学博士后潘婷婷和利物浦大学博士生徐威威为论文的第一作者,陈掌星、赵恒、熊宇杰为共同通讯作者,合作团队还包括中国科学院城市环境研究所研究员邓华团队。
该项目得到国家自然科学基金、中国博士后科学基金、宁波市甬江人才工程项目、宁波市自然科学基金等资助。
相关论文信息:
https://doi.org/10.1038/s41467-026-68898-z
课题组介绍

陈掌星
中国工程院外籍院士
讲席教授
课题组研究方向为油藏数值模拟理论与方法、大数据与人工智能、新能源、CCUS(碳捕集、利用与封存),石油工程,计算数学、渗流力学、油气提高采收率工艺、可视化技术、制氢关键技术。
联系方式:
zxchen@eitech.edu.cn

赵恒
助理教授
课题组研究方向是新型催化材料设计制备及其在光/电制氢和低碳分子的选择性转化,搭建了太阳能驱动生物质高值化应用平台,提出了生物质光炼制的概念。
联系方式:
hzhao@eitech.edu.cn




